《Acta Materialia》：增材製造時晶粒結構的發展

江蘇鐳射聯盟導讀：

增材製造結構合金會導致形成複雜的顯微組織，經常會形成長的，柱狀晶結構，沿著現存的晶粒進行外延生長。採用相場模擬框架工作來進行考慮316L不鏽鋼沿著單道凝固時在一個區域中的固體-液體介面移動足夠快的時候，絕對介面的穩定性具有負的成分變化。透過耦合一個移動的鐳射熱源的熱溫度場，該模型捕獲了熔池周圍的晶粒凝固的軌跡。介面動力學各向異性對預測凝固的顯微組織的檢查透過三維模擬來進行。透過結合定量和定性的分析，研究人員找到了動力學各向異性具有巨大的影響，該影響沿著鐳射掃描道和晶粒形貌在早期凝固的階段生長並佔據主要地位，其原因是熔池的形狀造成的。

成果的 Graphical abstract

背景簡介

增材製造技術作為一種有前途的技術用於製造複雜的金屬部件非常有優勢。在AM製造的工藝狀況下，得到的AM顯微組織會由於一些綜合的因數，如粉末的處理工藝，特定的AM技術，熱源的功率，掃描速度，熔池的形狀，掃描策略等而得到複雜的顯微組織。部件的顯微組織和效能可以顯著的不同於採用傳統工藝如鑄造，鍛造所得到的的。例如，實驗經常會觀察到形成長，曲線性的柱狀晶沿著現存的晶粒進行外延生長。這些晶粒具有較大範圍內的方位且在時間跨度內進行擇優晶粒生長。此外，有可能有平面晶和胞晶的顯微組織沿著單一 鐳射道生長。因此，在近年來的研究人員致力於發展多尺度的模擬框架來模擬AM製造工藝來確保更好的預測部件的最終效能，此時預測的效能對關鍵部件的應用非常重要。許多這一框架的模擬構建在早期的模擬框架上，這些模擬框架原來是用於傳統凝過程的模擬的。

▲圖1。 計算得到316L不鏽鋼中的奧氏體和δ-鐵素體的中立穩定性，計算依據Merchant和Davis 的辦法來進行。在每一個面板，實現為中立穩定性曲線，點線為給定的VD值的VA結果。表示的輪廓線S 外圍的區域顯示的為一個穩定的截面，此區域在輪廓表示為U的內部區域為不穩定的。

在顯微組織層面，在模擬AM的凝固過程的時候有兩個流行的辦法，包括細胞自動機（cellular automata （CA））和動力學蒙特卡羅（ kinetic Monte Carlo）。這些模擬辦法比較典型的耦合到熱模型中，如果前者耦合到一個溫度場的有限元模型中，該有限元模型經常指類似CAFF模型一類的模型。這些辦法對其他模型的最簡單有效的優勢在於他們相對低的數值計算成本來預測材料的大體積容量的顯微組織，然而，這一成本仍然對高可靠性的計算來說是非常顯著的。這些模型具有捕獲異性的AM區域中的顯微組織發展的關鍵部件的能力，如柱狀晶的外延生長和自擇優生長的晶粒的織構發展。此外， Dezfoli 等人發現柱狀晶的生長方向強烈的依賴於熔池的形狀，因此他們提出了一個優於溫度梯度的原因佔據主導的方案。然而，這些方案對於現存的模擬辦法來說還存在侷限性。例如，對CAFE模型的經典模型，隨機模式構建起來捕獲Kurz， Giovanola和Trivedi （KGT）的枝晶生長模型。在這一限制內，只有枝晶特徵在預測的顯微組織中給予考慮，這就導致CAFE模型的八面體晶粒形貌的特徵產生。然而，當介面的速度在介面處增加的時候，就會在一種稱之為溶解穩定性極限額位置變成平面晶 ，並且這裡沒有枝晶存在。在Rodgers等人的KMC的辦法中，模型並不會考慮固體-液體介面處的任何動力學和熱力學的各向異性，這使得對晶粒織構的研究進行定量變得比較困難。

▲圖2。 在ε4=0。11的時候，在鐳射加工到不同時間的時候預測到的顯微組織的演化情況：（a） 0 μs （初始狀態）， （b） 75 μs， 和 （c） 150 μs。 初始狀態具有的晶粒的平均 尺寸為6。5±1。1 μm。 熔池移開以揭示背後的顯微組織

第三種模擬AM的辦法或者快速凝固組織的手段是相場模擬技術（phase-field model （PFM））。CA和KMC的辦法在本質上是隨機的，PFM典型的術語來自不可逆的熱力學，並且考慮到了通常的物理學和如何影響顯微組織的演化問題。幾個關於PFM的研究檢查了典型的AM過程在一定速度範圍內的溫度梯度和溶質濃度的顯微組織的耦合。Galenko及其合作者的額外工作則檢查了在完全的溶質截留髮生時的快速速率時的凝固。然而，PFM的主要的限制在於他需要大量的計算資源，來減少他們的運算成本，許多現存的例子在考慮的時候都是在考慮二維的情況，只包括一個簡單的固體有序引數，和或應用一個均勻的凝固速率且伴隨固定的溫度梯度。如果物理的一定比例可以忽略的話，大量的計算成本就有可能在PFM的時候得到節省。非常重要的是，Pinomaa等人和karayaqiz等人發現溶解的穩定性和幾乎完全的捕獲溶質能發生在AM製造時的速度特徵的二元合金中，前期的Fe-Cr和後期的Ni-Nb。在這些限制中，諸如胞狀或直徑的生長，也許，溶質的擴散不再需要必須考慮。PFM的結果將會可以純粹的考慮多晶的顯微組織的演化沒包括許多晶體的方向，同CA和KMC的辦法相似。純的顯微組織的PFM的實施被提出，如Pinomaa 等人和Liu 等人的研究就是如此。對於前者，擇優晶粒的生長由於動力學各向異性在Ti6Al4V合金的有和無小的孕育顆粒的夾雜物來形成等軸晶。然而，這一模擬是等溫的，由此這裡對熔池的宏觀曲率沒有影響。在Liu等人的研究中，PFM的發展同時考慮擇優晶粒的生長。而模擬僅僅為2D的情況，耦合非均勻溫度場的時候，在這時候形成一個有限元模擬。然而，自PFM生長的晶粒的模擬並不會明確的考慮固相和液相之間的熱力學驅動力。相反，假設固態晶粒將會在模擬佔據主導的時候進行生長，作為一個新的區域而被溫度場所揭露。擇優生長自晶粒邊界的熱力學各向異性的變化中形成，並且不會自固態-液相介面的動力學各向異性中形成。由此，儘管形成的顯微組織包含一些AM製造的特徵，其背後的物理學顯著的不同於以前的PFM模型，以前的PFM模型聚焦在凝固動力學和更相似於KMC的辦法。

▲圖3。 最終顯微組織沿著頂部Z=0的模擬佔據的X自 38。4 μm 到81。6 μm的子組：（a） ε4=0。00， （b） ε4=0。11， （c） ε4=0。22，和 （d） ε4=0。30。 動力學各向異性的幅度增加擾亂其光滑，曲線的軌跡觀察時在各向異性的情況下和導致更過的有角度的晶粒

因此，在當前的工作中，研究人員為我們展示了一個新的PFM辦法來描述在增材製造時的顯微組織的演化，並將這一技術應用到316L不鏽鋼中。在Pinomma中的時候，這一模型將會考慮溶質在負成分變化，如溶質擴散的作用可以被忽略的時候的溶質穩定性。然而，這一模型耦合一個穩定場來描述熔池，允許模型來考慮晶粒的軌跡沿著固體-液體的介面。我們額外的包括動力學各向異性來允許固體-液體介面的過冷在非平衡狀態下晶粒方位的變化。我們從對溶質穩定性限制的凝固綜述開始進行介紹。接下來，我們介紹了一個模型的形成。然後我們報道了模擬來預測凝固的顯微製造自金屬的單道鐳射沿著小體積進行的結果和描述其特徵。綜合定量和定性的分析，我們檢查了這些顯微組織是如何被介面處的動力學各向異性所影響。

▲圖4。 最終的顯微組織平行於軸的長度方向的切片，自熔池的X方向的86。4 μm 到 153。6 μm，該熔池取自y=−1。2 μm ：（a） ε4=0。00， （b） ε4=0。11， （c） ε4=0。22， 和 （d） ε4=0。30。 同頂部的切片相似，我們觀察了晶粒的通常的曲線性形狀，但到中心的熔池的相似性導致許多晶粒沿著另外一個觀察的方向生長

相關理論

我們考慮在溶質穩定附近的凝固，此處也許會考慮相當的溶質截留。在快速凝固極限中，分配係數是介面速度的函式，並且介面動力學是十分重要的。這兩個特徵有利於速度相關的Gibbs-Thomson等式發展，這使得一個合金線上性相的邊界得以產生。在這些假設中和應用凝固溫度假設的時候，Merchant 和 Davis檢查了平面固體-液體介面的穩定。他們決定了中性穩定性曲線，這一曲線顯示了生長速率的不穩定性是否為零。隨後Huntley和Davis的分析則釋放了凝固溫度相似性和發現這些在絕對穩定性限制的時候 的負偏移。我們計算了中性穩定性曲線，計算依據是根據Merchant和Davis使用的316L的引數和設定G為107Km−1。必要的熱力學和動力學引數由Aroh等人的研究所提供，該研究是對316L的偽二元近似。

▲圖5。 凝固後的典型晶粒形貌的曲面渲染，頂部的箭頭（abc）為 ε4=0。11，，在（ac）時顯示的為黑色藍晶粒在（b）中的不同視角，平面（bdef）顯示的為每一ε4的四個晶粒的同一簇

中性穩定曲線見圖1，顯示的是介面速度V和波數a在生長速率的不穩定性為零的時候。擴散速度，VD，設定的速度尺度在截留的時候將會發生，選擇為要麼為1 ms−1，要麼為 ∞，一個典型的幅度的第一數值，後者的數值顯示了在介面的區域性平衡。在平面介面的較慢的速度下為穩定的。當速度增加的時候，平面介面為不穩定的，打破了胞晶的生長或枝晶形貌的生長。如果速度在溶劑穩定性極限中進一步的增長，VA就會達到，高於平面介面的穩定性。振盪不穩定，在這裡並不加以考慮，在較高的V的時候是有可能的。

▲圖6。 頂部：沿著TLiq 的三岔路口的恆溫對固體-液體介面的移動的各向同性的半解析解法分析，此時GB需要保持同介面為正常水平，黑色的線顯示的是固體-液體介面和彩色的線為GB的位置隨時間的變化。中間的圖：為2D模擬在102 μs時的半解析解法的軌跡疊加在幾個GBs（紅色虛線）和分析TLiq等溫（紅色的點線）。底部：近距離的觀察鐳射熔道。

▲圖7。 不同的μ（n）/μ0數值沿著熔池的表面 ε4−0。30在 （a） 2 μs和 （b） 8 μs時的變化。由於沿著固體-液體介面改變方向，其移動性並不會在晶粒內均勻，也不會在時間上固定。在固態中的移動性比標尺要小。

成果的主要結論

研究人員提出了一個相場模擬技術來進行增材製造時在溶質的固體-液體介面穩定性的極限。透過耦合相場技術和用於溫度的Rosenthal解決辦法，研究人員模擬了在增材製造的典型凝固速率的時候，沿著熔池的凝固。使用這一模型，研究人員預測了在AM製造多晶316L不鏽鋼的單道加工時的凝固顯微組織。得到如下結論：

發展了一個半分析的表示式連線其熔池形狀，這掌控著諸如熱輸入和鐳射掃描速度，以及得到了晶粒形狀。

在速度的正常方向的熔池邊界處，法向速度比較低，溫度梯度比較高，相鄰的晶粒並不會在不同的晶粒之間變成顯著的位移，由此，晶粒的邊界遵循的軌跡不管動力學各向異性如何的區域性平衡。

動力學各向異性的的影響在熔池沿著鐳射掃描道的尾端，當速度的法向和熱梯度允許相鄰的晶粒的介面的位移同每一晶粒的相對位移由於動力學過冷所造成。

介面的溫度隨著所顯示的曲線輪廓進行改變對晶粒的生長非常重要，尤其是沿著熔池的中心線的時候。

顯微組織的切片揭示的是自光滑的晶粒到增加的直邊的和有角度的晶粒，當動力學各向異性，增加的時候。在特定的切片處，晶粒自相鄰的顯微組織區域會生長，使得晶粒在靠近自由表面的時候比較明顯，同實驗一致。由此，柱狀晶到等軸晶的過渡就不再需要在近晶粒介面處建立。

在凝固的時候的每一表面積的體積增加和自熔道的最終距離對固體-液體介面的移動性的變化比較敏感。此外，晶粒自液體的晶粒的擇優生長會導致織構的發展取決於熔池中的晶粒暴露在快速的生長方向中。

PFM框架是一個非常有利的預測AM製造過程的顯微組織，這對反過來預測AM製造的時候的真實的產品的效能非常有幫助。儘管當前的研究應用了 Rosenthal辦法具有內在的簡單性，這一模型的等式比較通用和可以在原理上耦合到更加完全的熱模型來促使更加功能強大的預測能力。進一步的發展這一模型將會在多層AM製造時檢查織構的發展，當成分變化，介面能的各向異性或熱應力的條件下以及他們的影響對預測的顯微組織的影響等。

文章來源：Acta Materialia，，Available online 3 April 2021， 116862，In Press。The Development of Grain Structure During Additive Manufacturing，https：//doi。org/10。1016/j。actamat。2021。116862